Gruppens andra album, "What Will the Neighbours Say?", släpptes 2004 och certifierades även platina av BPI. Albumet skapade två nummer ett-singlar, "The Show" och "I'll Stand by You". Girls Alouds tredje album, "Chemistry", släpptes 2005 och var gruppens mest sålda album hittills, och nådde nummer ett i Storbritannien och certifierades dubbel platina av BPI. Albumet innehöll hitsinglarna "Something Kinda Ooooh", "See the Day" och "Biology".
Girls Alouds fjärde album, "Tangled Up", släpptes 2007 och nådde nummer ett i Storbritannien. Albumet innehöll hitsinglarna "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." och "Can't Speak French". Girls Alouds femte och sista album, "Out of Control", släpptes 2008 och nådde nummer ett i Storbritannien. Albumet innehöll hitsinglarna "The Promise", "The Loving Kind" och "Untouchable".
Girls Aloud vann många priser under sin karriär, inklusive fem Brit Awards, två MTV Europe Music Awards och två World Music Awards. Gruppen sålde över 10 miljoner skivor världen över och hade 20 topp tio singlar i Storbritannien. Girls Aloud upplöstes 2013, men de återförenades för en engångskonsert 2017.