2012 släppte Mendler sitt debutalbum, Hello My Name Is..., som debuterade på plats 30 på Billboard 200-listan. Albumets ledande singel, "Ready or Not", toppade som nummer 49 på Billboard Hot 100-listan. Mendler har även turnerat med Selena Gomez och Demi Lovato.
2014 spelade Mendler i Disney Channel Original Movie Girl vs. Monster. Hon släppte också sitt andra album, Nemesis, som debuterade som nummer 89 på Billboard 200-listan. Albumets ledande singel, "Hurricane", toppade som nummer 94 på Billboard Hot 100-listan.
Sedan dess har Mendler fortsatt att agera i olika tv-program och filmer, inklusive Undateable (2015-2016), Merry Happy Whatever (2019-2020) och The Secret Life of Pets 2 (2019). Hon har också släppt flera singlar, inklusive "Atlantis" (2016), "Do You Miss Me at All" (2017) och "Diving In" (2019).
Utöver sin skådespelar- och sångkarriär är Mendler även en aktiv filantrop. Hon är UNICEFs goodwillambassadör och har arbetat med olika välgörenhetsorganisationer, inklusive Make-A-Wish Foundation och Starlight Children's Foundation.