Vem försökte fånga smurfarna?

Den huvudsakliga antagonisten som försökte fånga Smurfs var Gargamel , en grinig och avundsjuk trollkarl som ville fånga dem för att extrahera sin "Smurf Essence" för sina egna magiska ändamål.

Han åtföljdes ofta av sin katt, azrael , som också försökte hjälpa honom att fånga smurfarna, även om han vanligtvis var klumpig och misslyckad.